问题——二维材料因厚度极薄、易于高密度集成,被认为是新一代光电与信息器件的重要候选。其中,部分过渡金属硫族化合物在面内具有明显各向异性,可用于偏振探测、方向敏感传感等。但在实际激发条件下,一些材料的各向异性响应会随激发波长与光强显著变化,甚至出现性能下降。这不仅影响器件的稳定工作与超快调制能力,其背后的结构—电子耦合机制也长期缺少直接证据。 原因——研究团队聚焦1T'-ReS2。该材料的面内强各向异性源于Peierls晶格畸变:在特定电子结构条件下,晶格周期性畸变与电荷密度波耦合,使费米能级附近能隙打开,形成独特的一维Re-Re原子链结构。以往对Peierls畸变的研究多为静态或间接表征;在强光激发的超快过程中,晶格如何重排、电子如何重构、二者如何共同导致各向异性衰减,难以在同一时空尺度下同时捕捉与解析。 影响——本研究使用自主研制的场发射4D超快透射电子显微镜,借助超快电子衍射将时间分辨推进至飞秒—皮秒量级,并实现原子尺度空间分辨,实时追踪到飞秒激光激发后1皮秒内的晶格快速重排:原本以“菱形”Re-Re二聚体为特征的局域结构转向“之字形”的一维链式构型;同时,衍射信号出现特征性变化,反映不同晶面间距的差异响应。与之对应,偏振分辨瞬态吸收光谱显示材料面内各向异性光学响应明显降低,表明结构对称性提升与各向异性减弱在超快过程中同步发生,从实验上贯通了“强光激发—Peierls畸变被抑制—各向异性退化”的因果链条。 对策——为继续锁定微观驱动因素,团队引入含时密度泛函理论计算。结果表明,飞秒光激发可将Re原子d轨道电子从成键态激发到反键态,电子占据变化削弱了Peierls畸变的稳定性,进而触发Re-Re键长的选择性调整:链内长键缩短、短键伸长,推动结构由“菱形”向“之字形”转变。此机制解释了为何在强光条件下各向异性会“突然变弱”,并为后续通过光场参数、脉冲宽度与偏振态设计实现可控开关提供了更清晰的物理图景。 前景——计算还提示,这一结构变化可能伴随带隙的瞬态塌缩,意味着材料可能存在面内一维“半导体—金属”超快相变通道。业内认为,这为超快光控开关、可重构各向异性器件以及面向高速光电信息处理的材料体系提供了新的思路。同时,自主研制的超快表征装备在研究中发挥关键作用,展示了以自主仪器打通“结构—电子—性能”链条的研究能力,也将推动更多二维量子材料与强关联体系的超快动力学探索。
这项研究推动了对强光激发下结构—电子—性能关联的直接理解,也表明了自主科研仪器在前沿基础研究中的价值。随着微观机制更明晰,对应的研究有望从“解释现象”走向“按需设计性能”,为新材料研发与器件调控提供更可操作的路径。