话说那是1955年,德国物理学家鲁道夫·佩尔斯把目光投向了一维晶体的周期性畸变现象,还在理论上预言,低温下一维金属可能会因为这种Peierls畸变而出现电荷密度波,使得导体变成半导体。这是佩尔斯把电荷密度波和晶格畸变耦合起来,在费米波矢处打开能隙的结果。这种现象后来在很多二维材料里都能看到。比如以1T'-ReS2为代表的过渡金属硫族化合物(TMDs),它们本来就因为存在显著的Peierls畸变而形成了面内的一维Re-Re原子链,因此具有很强的各向异性光电特性,这也让它们在偏振光探测和各向异性传感这些领域有着很好的前景。 但问题来了,有些1T'结构的TMDs在面对不同波长或强度的光激发时,各向异性的响应会变得不稳定,甚至发生性能退化。以前因为研究手段有限,大家一直搞不清楚这背后到底是咋回事。所以怎么动态调控这种由电子关联驱动的晶格畸变,弄明白强光激发下性能变差的原因,把各向异性的物理性质变成一个能快速开关的东西,就成了凝聚态物理和材料科学领域都在盯着的前沿问题。 最近南开大学物理科学学院付学文教授团队在这个方面有了新突破。他们利用自主研制的场发射4D超快透射电子显微镜(Rev. Sci. Instrum. 96, 033701(2025)),还有偏振分辨的超快光谱探测技术和含时密度泛函理论(TDDFT)计算方法,直接在飞秒到原子的尺度上观察到了飞秒激光是怎么诱导1T'-ReS2发生Peierls畸变的瞬态相变和弛豫过程。这个研究终于把强光激发下各向异性光电性能退化的微观机制给理清楚了。 研究团队发现,在飞秒激光脉冲照过来的那一瞬间(1皮秒内),原本像“菱形”一样排列的Re-Re二聚体团簇就会迅速变成“之字形”的一维链状结构。伴随着这种结构的变化,(020)衍射峰变强了,(200)衍射峰变弱了。而且前者晶面间距基本没变,后者晶面间距却明显拉大了。 另外他们还用偏振分辨的瞬态吸收光谱(TAS)测量了一下,发现激光激发后材料的面内各向异性光学响应也确实降低了。这个现象跟前面电子显微镜看到的结构对称性变化完全对上了号,说明这飞秒光就是在瞬间抑制了原本的Peierls畸变。 TDDFT计算表明,飞秒激光把Re原子d轨道上的电子从成键态轰到了反键态。电子状态的改变破坏了原本Peierls畸变的稳定性,导致Re-Re键长发生了选择性变化:链里面的长键缩短了、短键伸长了。最终这就把晶格从“菱形”推成了“之字形”,各向异性光电响应自然也就跟着退化了。 计算还预测了这个相变会伴随着带隙的瞬态塌缩。这可能预示着1T'-ReS2里存在一种潜在的面内一维半导体-金属超快相变。 这篇文章发表在了物理学领域的顶级期刊《物理评论快报》(Physical Review Letters)上。这一发现不仅有助于我们理解Peierls畸变的超快动力学过程,也为如何利用强场控制二维材料的各向异性特性提供了新的思路和方法。